Взаимодействие ?-излучения с веществом на атомном и ядерном уровнях

В качестве источников ?-излучения могут использоваться радиоактивные изотопы, находящиеся в возбуждённом состоянии в результате ?- и ?-распадов. Переход ядра в основное состояние сопровождается испусканием ?-кванта. Поскольку у ядра может быть несколько возбуждённых уровней, изотоп может испускать несколько групп ?-излучения, каждая из которых характеризуется определённой энергией, т. е. является моноэнергетичной. Интенсивные и высокоэнергетичные потоки ?-излучения получают с использованием ускорителей заряженных частиц. При взаимодействии потоков с мишенью возникает тормозное ?-излучение с непрерывным спектром.
Основные процессы взаимодействия ?-излучения со средой, представляющие интерес для использования в информационных методах обогащения и аналитике минерального сырья, - это фотоэлектрическое поглощение на электронных оболочках или на ядрах атомов, рассеяние на электронах, образование пар электрон-позитрон, при больших энергиях квантов - захват с делением ядра (ядерный фотоэффект), резонансные поглощения.
Процессы поглощения сопровождаются испусканием характеристического рентгеновского излучения, оже-электронов (фотоэффект), испусканием электронов и позитронов (образование пар), нейтронов (фотоядерный эффект), ?-квантов (резонансное поглощение). Рассеяние сопровождается изменением направления движения и энергии ?-квантов, а также, в последнем случае, испусканием заряженных частиц.
На рис. 6.10 приведена схема взаимодействия ?-квантов с веществом.

Прошедшее через вещество ?-излучение ослабляется главным образом за счёт фотопоглощения на электронных оболочках (фотоэффект), иногда за счёт фотопоглощения на ядрах атомов с испусканием нейтронов (фотоядерный эффект), когерентного и некогерентного рассеяния на электронах (комптоновское рассеяние, преобладает над прочими видами рассеяния), образования пар электрон-позитрон как на ядре, так и на электронах.

Процесс, когда ?-квант взаимодействует с одним из электронов и при этом полностью поглощается атомом, а его энергия тратится на преодоление связи электрона и удаление его из атома, называется фотоэлектрическим поглощением, или фотоэффектом. При этом электрон выбрасывается за пределы атома с энергией

где E? — энергия ?-кванта; Eq - энергия связи электрона (потенциал ионизации оболочки атома).
Если энергия ?-кванта больше энергии связи наиболее близкого к ядру электрона, то фотоэффект может происходить на любой электронной оболочке атома. Максимальную вероятность поглощения кванта имеют наиболее сильно связанные электроны. Фотоэлектрический коэффициент поглощения на K-оболочке в несколько раз больше подобного коэффициента на всех остальных.
Поскольку электроны, окружающие атомы ядра, располагаются на отдельных энергетических уровнях (К-, L-, M- и т. д.), при удалении одного из электронов атом оказывается в возбуждённом состоянии. Он возвращается в нормальное состояние практически мгновенно (10в-16 - 10в-7 с) путём целого каскада последовательных переходов электронов с одного уровня на другой с постепенным снижением энергии перехода. В результате таких переходов избыток энергии атома теряется за счёт испускания фотонов, образующих характеристическое рентгеновское излучение, называемое также рентгеновским флуоресцентным излучением.
Связь между энергией Eх характеристического рентгеновского излучения элемента и его атомным номером Z определяется законом Мозли, согласно которому

Таким образом, для каждого элемента энергия его характеристических квантов строго фиксирована, и интенсивность характеристического излучения определяется массовой концентрацией этого элемента в исследуемом веществе. Эти два обстоятельства являются основой гамма-флуоресцентного метода измерения.
В данном методе обычно используются К- и L-серии характеристического излучения элементов.
Для возбуждения атома на q-уровне энергия, передаваемая электрону, не может быть меньше энергии связи электрона на данном уровне. Минимальная энергия излучения, приводящая к возбуждению атома на q-уровне, очень близка к энергии q-края поглощения, но несколько меньше него. Энергия возбуждения атома на K-уровень почти на порядок больше той же энергии для возбуждения на L-уровень.
Если E? ? Eк (наиболее близкого к ядру электрона), то фотоэффект может происходить на любой электронной оболочке атома.
Испускаемое атомами характеристическое излучение имеет линейчатый спектр, состоящий из нескольких серий линий. Линия спектра K-серии возникает при появлении вакансии на K-уровне, линия L-серии при возникновении вакансии на Z-уровне и т. п. Если атомы вещества испускают кванты q-серии, то в спектре всегда будут присутствовать линии более удалённых уровней (серий). Заполнение K-уровня электронами может происходить за счёт электронов ZIII- и LII-подуровней (соответственно K?1-, K?2-линии с энергией фотонов, отличающихся друг от друга) или за счёт электронов уровней MIII и NIII (линии K?1,K?2).
Если речь идёт об одном атоме, то возникает одна из линий K-серии. Поскольку любой из переходов случаен, предсказать появление конкретной линии невозможно. Вероятность появления линий различна, больше она для линий, расположенных к K-уровню ближе других. Соотношение интенсивностей линий K-серии следующее:

Подобные закономерности соотношения интенсивностей справедливы и для других уровней.
В редких случаях избыток энергии атома вызывает не излучение фотона, а излучение оже-электрона. Это происходит при заполнении вакансии электроном LIII-серии с LI-уровня (безрадиационный переход).
Выход фотонов характеризуется коэффициентом выхода флуоресценции (отдачей флуоресценции) Wq, определяемым соотношением числа атомов, испустивших фотоны характеристического излучения q-серии, к общему числу атомов, возбуждённых на q-уровень:

Коэффициент выхода флуоресценции зависит от порядкового номера элемента и возбуждаемого уровня, для каждого элемента он является постоянной величиной. С увеличением порядкового номера элемента вероятность радиационных переходов возрастает.
Приближённое значение коэффициента выхода флуоресценции для K-уровня можно найти по формуле

Для L-уровня коэффициент выхода флуоресценции в несколько раз меньше, чем для K-уровня (эта закономерность действует и при переходе к каждому последующему уровню), поэтому при ?-флуоресцентном методе обогащения целесообразно использовать информацию о характеристическом излучении, возникающем при возбуждении К- или L-краёв поглощения химических элементов. В табл. 6.5 приведены значения энергии K-краёв поглощения для химических элементов. При этом под краем поглощения понимается граничное значение энергии излучения, способного удалить электрон с K-уровня.
Энергии скачков специфические для каждого элемента. Энергия каждого i-го скачка соответствует i-му краю поглощения.
В табл. 6.5 представлены энергетические характеристики фотонов химических элементов.

При рассмотрении данных таблицы следует учитывать, что фотоны с энергией 1-3 кэВ имеют низкую проникающую способность даже в воздухе, что делает невозможным их использование при информационном обогащении. Нижняя граница применения гамма-флуоресцентного метода находится в области элементов с Z=20, то есть метод применим начиная с кальция.
Гамма-флуоресцентный метод обогащения может использоваться для многих типов руд цветных, чёрных и редких металлов, например марганцевых, медно-никелевых, медно-цинковых, молибденовых, оловянных, свинцовоцинковых, цезиевых, вольфрамовых и др.
Флуоресцентные методы весьма селективны, они являются прямыми, так как интенсивность излучения в характеристической рентгеновской энергетической области элемента прямо характеризует его содержание в контролируемом объёме (слое) вещества. В спектре может быть выделено несколько спектральных областей, каждая из которых соответствует определённому элементу, что позволяет одновременно определять содержания нескольких элементов. Эти преимущества делают флуоресцентные методы наиболее информативными и перспективными для применения.
Практическая реализация флуоресцентных методов обогащения, помимо выделения спектральной области определённого элемента, требует в ряде случаев учёта ряда мешающих факторов (размеры кусков, расстояния излучатель-кусок, кусок-детектор, влияние аналитических линий прочих элементов, влияние рассеянного излучения и т. д.). Учёт может производиться различными приёмами.
Чаще применяют в качестве разделительного признака функцию интенсивностей потоков квантов в нескольких спектральных областях, в том числе в области рассеянного излучения. Формирование разделительного признака (построение алгоритма разделения) осуществляется чаще с использованием способов спектральной разности, спектрального отношения или их комбинаций.

Под ядерным фотоэффектом понимают ядерные реакции типа (?,n), (?,р), (?,?). Минимальная энергия ?-кванта, при которой возможен ядерный фотоэффект, определяет энергетический порог данной реакции для данного вещества.
При ядерном фотоэффекте ?-квант, взаимодействуя с ядром атома, образует, как правило, промежуточное ядро, которое распадается с испусканием нейтронов, протонов, ?-частиц. Вследствие наличия кулоновского барьера выход реакций (в данном случае - выход образовавшихся частиц за пределы облучаемого вещества) (?,р) и (?,?) значительно меньше выхода реакции (?,n). Поэтому для измерений используют именно эту реакцию.
Энергия нейтронов, образующихся при ядерном фотоэффекте, зависит от энергии ?-квантов и с возрастанием последней увеличивается.
Необходимым условием для осуществления фотоядерной реакции является превышение энергии ?-кванта над энергией отделения нейтрона. Полное число образующихся фотонейтронов зависит от активности источника i, сечения фотоядерной реакции ?ф.я, расстояния от источника r, полного коэффициента ослабления ?-излучения ? и содержания химического элемента С, вступающего в реакцию. В случае точечного источника монохроматических ?-квантов число нейтронов b, образующихся в секунду в единице объёма на расстоянии r, можно вычислить:

где n0 - число ядер в единице объёма химически чистого расщепляемого вещества, n0 = ?NA/A; NA - число Авогадро; А - атомная масса вещества; ? - плотность вещества.
Каждый химический элемент характеризуется определённым порогом (?,n) реакции и её эффективным сечением ?ф.я. Пороги фотоядерной реакции для некоторых изотопов приведены в табл. 6.6, а максимальные сечения фото-ядерных реакций - в табл. 6.7.
Метод измерения плотности потока нейтронов, образующихся при ядерном фотоэффекте (или фотоядерной реакции), называется фотонейтронным.

Фотонейтронный метод может быть практически применён для бериллиевых руд, поскольку для прочих элементов очень велик порог фотоядерной реакции, что требует применения уже не импульсных изотопных источников излучения (что возможно в случае с бериллием), а ускорителей электронов.

Резонансное ядерное поглощение сводится к такому взаимодействию фотона с ядром атома, при котором фотон, поглощаясь ядром, переводит его из основного в возбуждённое состояние, соответствующее одному из его энергетических уровней. Переход ядра из возбуждённого обратно в основное состояние сопровождается испусканием фотона той же энергии. Это возможно только в том случае, если энергия, расходуемая квантом на возбуждение ядра, в точности равняется энергии квантового перехода, т. е. разности энергии ядра в возбуждённом и основном состояниях.
Ослабление излучения веществом за счёт резонансного поглощения зависит от доли испускаемых и поглощаемых фотонов без отдачи (эффект Мёссбауэра), от содержания и вида соединения изотопа, входящего в состав резонансной пары. Вероятность резонансного ядерного поглощения невелика, и его доля в общем процессе ослабления излучения веществом несущественна, поэтому это явление не представляет интереса для идентификации элементов при информационном обогащении, но может быть использовано в аналитических целях.

При взаимодействии ?-квантов, имеющих энергию 0,01-3 МэВ, с веществом может происходить их рассеяние, то есть отклонение от их первоначального направления. Различают рассеяние двух видов: некогерентное, при котором квант изменяет свою энергию, и когерентное, при котором энергия кванта не изменяется.
Некогерентное рассеяние (так называемое комптоновское рассеяние) имеет место, когда энергия фотона велика в сравнении с энергией связи электрона, а также при взаимодействии со свободными или слабосвязанными электронами. Взаимодействие кванта с электроном можно рассматривать в этом случае как столкновение двух независимых частиц.
Когерентное рассеяние играет существенную роль в общем процессе рассеяния в области малых энергий фотонов (20-50 кэВ). При энергиях выше 100 кэВ некогерентное рассеяние становится преобладающим.
Большая часть когерентного рассеяния мало отклоняется от направления первичного излучения (до 15°), то есть в конечном итоге оно является частью проходящего через вещество излучения и не ослабляет первичный поток излучения в значительной степени.
Исходя из законов сохранения энергии и импульса взаимодействующих частиц, можно установить связь между углом некогерентного рассеяния ? и энергиями первичного E и рассеянного Ep квантов (Е в МэВ):

Минимальной величины энергия рассеянного излучения достигает при угле рассеяния ?=180°:

При малых углах рассеяния энергия рассеянного излучения близка к энергии первичного излучения.
Когерентное рассеяние имеет место при небольших по сравнению с энергией связи электрона энергиях квантов. В этом случае при столкновении ?-кванта с электроном перераспределение энергии происходит не между квантом и электроном, а между квантом и атомом. Поскольку масса атома сравнительно велика, энергия фотона при таком рассеянии практически не меняется.
Для оценки количественных характеристик рассеяния используют массовые коэффициенты рассеяния, учитывающие количество атомов в единице массы вещества.
Для некогерентного рассеяния с увеличением энергии излучения массовый коэффициент рассеяния уменьшается, при этом он мало зависит от состава вещества, поскольку количество электронов в единице массы вещества незначительно отличается для различных элементов.
При когерентном рассеянии массовый коэффициент сильно зависит от энергии излучения и атомного номера. В табл. 6.8 приведены значения массовых коэффициентов когерентного ?к и некогерентного ?н рассеяния ?-излучения для различных элементов. По данным таблицы видно, что интенсивность рассеянного излучения различными рудами может значительно отличаться, особенно в области малых энергий. Метод измерения рассеянного ?-излучения называется гамма-отражательным.

Гамма-отражательный метод может быть применён для обогащения руд, содержащих тяжёлые элементы, например железных, свинцово-цинковых, ртутных, хромовых.

Процесс ослабления ?-излучения веществом с образованием пар сводится к образованию пары электрон - позитрон, при этом фотон перестаёт существовать.
Так как энергия покоя электрона или позитрона равна 0,51 МэВ, то пара может быть образована при энергии фотона больше 1,02 МэВ.
Массовый коэффициент поглощения ?-излучения за счёт образования пар к зависит от энергии излучения и порядкового номера элемента:

где f(E) пропорциональна величине (Е-1,02) МэВ.
Этот процесс играет существенную роль лишь при очень больших энергиях фотонов и для элементов с высокими порядковыми номерами.

При прохождении сквозь слой вещества толщиной х направленного пучка монохроматического ?-излучения интенсивность прошедшего излучения I может быть рассчитана по формуле

где I0 - интенсивность падающего излучения; ? - линейный коэффициент ослабления, численно равный суммарной доле рассеянных и поглощённых фотонов на единице толщины слоя вещества, см-1.
Интенсивность излучения - это энергия, переносимая квантами или частицами за единицу времени через единичную площадь в направлении, перпендикулярном этой поверхности, МэВ/(см2*с):

Здесь п - число квантов; E - энергия одного кванта; S - площадь поверхности; t - время.
Массовый коэффициент ослабления ?m(см2/г) соответствует вероятности взаимодействия фотона при прохождении слоя вещества с единичной поверхностной плотностью m(см2/г).
? и ?m связаны соотношением

где ? - плотность вещества, г/см3.
Тогда

где m=рх - поверхностная плотность поглотителя, г/см2.
В отличие от линейного коэффициента ослабления ? массовый коэффициент ослабления ?m не зависит от физического и химического состояния вещества.
Абсолютные значения этих коэффициентов зависят от энергии излучения и атомного номера поглощающего элемента. Величина I, кроме того, дополнительно зависит от плотности вещества, размеров куска и элементного состава вещества, то есть является функцией многих переменных.
Массовый коэффициент ослабления сложного вещества можно найти по формуле

где i - индекс i-го химического элемента; Ci - концентрация i-го элемента.
Если поток лучей немонохроматичен и состоит из нескольких линий (j), то суммарную интенсивность прошедшего через слой вещества излучения можно вычислить следующим образом:

Полный массовый коэффициент ослабления ?-излучения веществом представляет сумму коэффициентов ослабления за счёт фотоэлектрического поглощения ?m, когерентного ?к и некогерентного ?н рассеяния и образования пар н:

Здесь ?н = ?рн + ?пн - полное эффективное сечение комптоновского рассеяния, где ?пн - комптоновский коэффициент поглощения; ?рн - комптоновский коэффициент (эффективное сечение) некогерентного рассеяния.
Массовый коэффициент некогерентного рассеяния слабо зависит от элементного состава вещества, так как ?н = f(E)*Z/A, где f(E) зависит от энергии ?-излучения.
Каждый из рассмотренных выше эффектов взаимодействия ?-излучения с ядрами и атомами вносит свой вклад в ослабление прошедшего через вещество излучения.
Полный массовый коэффициент истинного поглощения ?-излучения можно рассмотреть как сумму массовых коэффициентов ослабления за счёт основных процессов: фотоэлектрического поглощения ?m (массовый коэффициент фотоэлектрического поглощения), некогерентного (комптоновского) поглощения ?пн и образования пар н:

В истинном поглощении по сравнению с ослаблением не учитывается когерентное рассеяние, так как фотоны при взаимодействии с электронами не поглощаются, а лишь несколько меняют свою первоначальную траекторию.
Энергия ?-квантов при прохождении через вещество ослабевает при некогерентном рассеянии. Часть этого излучения истинно рассеивается (учитывается ?рн), а часть энергии поглощается (рассеивается на электронах), что учитывается комптоновским коэффициентом поглощения ?пн, который существенно меньше ?рн.
Для малых энергий основным процессом ослабления является процесс фотоэлектрического поглощения. С увеличением энергии излучения полный массовый коэффициент ослабления уменьшается.
Показательным для объяснения соотношений между коэффициентами ослабления и поглощения излучения является пример свинца, для которого в области энергий фотонов до 200 кэВ массовые коэффициенты ослабления и поглощения практически одинаковы, а основной вклад в общее поглощение и ослабление в этом энергетическом диапазоне для свинца вносит фотоэлектрическое поглощение.
Процесс ослабления излучения при прохождении через вещество зависит:
- от энергии фотонов или длины волны излучения;
- от атомного номера вещества (или эквивалентного ему).
Для ряда элементов в табл. 6.9 приведены значения массовых коэффициентов поглощения для различных энергий рентгеновского и ?-излучения.

Массовый коэффициент поглощения рентгеновского и ?-излучения для всех элементов уменьшается с возрастанием энергии фотонов.
При анализе табл. 6.9 можно констатировать, что для химических элементов вмещающих пород (порядковый номер до 15) массовый коэффициент поглощения существенно меньше, чем у химических элементов, входящих в состав полезных минералов руд чёрных, цветных и редких металлов (Z?24).
Метод измерения, основанный на различии в ослаблении интенсивности ?-излучения объёмами полезного ископаемого и породы, называется гамма-абсорбционным. Потенциальным разделительным признаком в данном случае является интенсивность излучения, прошедшего через объём объекта измерения.
Сравнение характера поглощения ?-излучения минералами и горными породами можно проводить по эффективному атомному номеру (учитываются все элементы, входящие в минерал или породу), определяемому по формуле:

где Zi - атомный номер i-го элемента, всего их n; ?i — массовая доля i-го элемента. В табл. 6.10 приведены значения эффективного атомного номера некоторых минералов и горных пород.

Условие для эффективного использования гамма-абсорбционного метода -тесная корреляционная связь между эффективным атомным номером и содержанием определяемого компонента. Связь становится неочевидной при близких атомных номерах элементов. Примеры эквивалентных концентраций сопутствующих минералов приведены в табл. 6.11.
При близости их значений к единице достоверно содержания того или другого минерала не определить.
Метод определения содержания элемента по интенсивности прошедшего излучения называют гамма-абсорбционным элементным, а, если с использованием интенсивности прошедшего излучения определяют плотность вещества, метод называют гамма-абсорбционным плотностным. Определение плотности целесообразно проводить при большой энергии гамма-квантов.
В принципе при тесной корреляции между плотностью и содержанием элемента плотностной метод становится для данного случая и элементным.

Для устранения влияния колебаний плотности и размеров кусков применяют и «двухлучевые» методы с использованием ?-излучения двух энергий. Метод не селективен для элементов с близкими атомными номерами.
Метод потенциально применим для бокситов, фосфоритов, угля, простых моноэлементных руд, таких как железные, сурьмяные, свинцовые, хромовые. В них эффективный атомный номер коррелирован с содержанием единственного элемента, имеющего промышленное значение. Для комплексных руд метод не эффективен.
Для обогащения ?-методы в настоящее время используются редко, поскольку тех же эффектов часто можно достичь, применяя более технологичные и безопасные рентгеновские методы.